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Das Konzept eines elektrostatischen Generators, bei dem Ladung in kleinen Mengen mechanisch in das Innere einer Hochspannungselektrode transportiert wird, hat seinen Ursprung in dem 1867 von William Thomson (Lord Kelvin) erfundenen Kelvin-Wassertropfer, bei dem geladene Wassertropfen in einen Eimer mit der gleichen Polarität fallen und sich dabei aufladen. In einer solchen Maschine bewegt die Gravitationskraft die Tropfen gegen das entgegengesetzte elektrostatische Feld des Eimers. Kelvin selbst schlug zunächst vor, anstelle von Wasser ein Band zum Transport der Ladung zu verwenden. Die erste elektrostatische Maschine, die ein Endlosband zum Transport der Ladung verwendete, wurde 1872 von Augusto Righi konstruiert. Sie benutzte einen Riemen aus Kautschuk mit Drahtringen entlang seiner Länge als Ladungsträger, der in eine kugelförmige Metallelektrode überging. Die Ladung wurde von der geerdeten Unterwalze aus durch elektrostatische Induktion mit Hilfe einer geladenen Platte auf den Gürtel übertragen. John Gray erfand um 1890 ebenfalls eine Bandmaschine. Eine weitere, kompliziertere Bandmaschine wurde 1903 von Juan Burboa erfunden. Eine unmittelbarere Inspiration für Van de Graaff war ein Generator, den W. F. G. Swann in den 1920er Jahren entwickelte, bei dem die Ladung durch fallende Metallkugeln zu einer Elektrode transportiert wurde, womit er auf das Prinzip des Kelvin-Wassertropfers zurückgriff.
Dass sich die vom Band abgezogene Ladung zur Außenseite der Kugelelektrode bewegt, obwohl diese bereits eine hohe Ladung gleicher Polarität aufweist, erklärt sich aus dem Faradayschen Eiseimerexperiment.
Der Van-de-Graaff-Generator wurde ab 1929 von dem Physiker Robert J. Van de Graaff an der Princeton University mit einem Stipendium und mit Hilfe des Kollegen Nicholas Burke entwickelt. Das erste Modell wurde im Oktober 1929 vorgeführt. Die erste Maschine verwendete eine gewöhnliche Blechdose, einen kleinen Motor und ein Seidenband, das in einem Five-and-Dime-Laden gekauft wurde. Danach ging er zum Vorsitzenden der Physikabteilung und bat um 100 Dollar, um eine verbesserte Version zu bauen. Er bekam das Geld, wenn auch mit einigen Schwierigkeiten. Im Jahr 1931 konnte er berichten, dass er 1,5 Millionen Volt erreicht hatte: „Die Maschine ist einfach, preiswert und tragbar. Eine gewöhnliche Lampenfassung liefert den einzigen benötigten Strom.“ Laut Patentanmeldung verfügte sie über zwei Ladungsspeicher-Kugeln mit einem Durchmesser von 60 cm, die auf 180 cm hohen Säulen aus Borosilikatglas montiert waren; die Apparatur kostete 1931 nur 90 Dollar.
Van de Graaff meldete im Dezember 1931 ein zweites Patent an, das gegen eine Beteiligung an den Nettoeinnahmen an das Massachusetts Institute of Technology abgetreten wurde; das Patent wurde später erteilt.
Im Jahr 1933 baute Van de Graaff ein 12-m-Modell in der Round-Hill-Anlage des MIT, dessen Nutzung von Colonel Edward H. R. Green gestiftet wurde.
Einer von Van de Graaffs Beschleunigern nutzte zwei geladene Kuppeln, die so groß waren, dass jede der Kuppeln ein Labor enthielt – eine für die Quelle des beschleunigten Strahls und die andere für die Analyse des eigentlichen Experiments. Der Strom für die Geräte in den Kuppeln kam von Generatoren, die vom Band liefen, und mehrere Sitzungen fanden ein ziemlich grausiges Ende, als eine Taube versuchte, zwischen die beiden Kuppeln zu fliegen, was zu deren Entladung führte. (Der Beschleuniger befand sich in einem Flugzeughangar.)
Im Jahr 1937 baute die Firma Westinghouse Electric in Forest Hills, Pennsylvania, eine 20 m lange Maschine, den Westinghouse Atom Smasher, der 5 MeV erzeugen konnte. Sie markierte den Beginn der Kernforschung für zivile Anwendungen. Sie wurde 1958 außer Betrieb genommen und 2015 abgerissen.
Eine neuere Entwicklung ist der Tandem-Van-de-Graaff-Beschleuniger, der einen oder mehrere Van-de-Graaff-Generatoren enthält, in denen negativ geladene Ionen durch eine Potentialdifferenz beschleunigt werden, bevor sie in einer Hochspannungsklemme von zwei oder mehr Elektronen abgestreift und erneut beschleunigt werden. Ein Beispiel für einen dreistufigen Betrieb wurde 1964 im Oxford Nuclear Laboratory aus einem 10-MV-„Injektor“ und einem 6-MV-EN-Tandem gebaut.
In den 1970er Jahren konnten bis zu 14 Millionen Volt am Terminal eines Tandems erreicht werden, das einen Tank mit Hochdruck-Schwefelhexafluorid (SF6)-Gas verwendete, um Funkenbildung durch Einfangen von Elektronen zu verhindern. Dies ermöglichte die Erzeugung von Schwerionenstrahlen von mehreren zehn Megaelektronenvolt, ausreichend für die Untersuchung von direkten Kernreaktionen mit leichten Ionen. Die größte Spannung, die ein Van-de-Graaff-Beschleuniger aufrechterhalten kann, beträgt 25,5 MV und wird vom Tandem in der Holifield Radioactive Ion Beam Facility im Oak Ridge National Laboratory erreicht.
Eine weitere Entwicklung ist das Pelletron, bei dem das Gummi- oder Gewebeband durch eine Kette kurzer leitfähiger Stäbe ersetzt wird, die durch isolierende Glieder verbunden sind, und die luftionisierenden Elektroden durch eine geerdete Walze und eine induktive Ladeelektrode ersetzt werden. Die Kette kann mit viel höherer Geschwindigkeit als ein Riemen betrieben werden, und sowohl die erreichbare Spannung als auch die Ströme sind viel größer als bei einem herkömmlichen Van de Graaff-Generator. Der 14 UD Heavy Ion Accelerator an der Australian National University beherbergt ein 15-Millionen-Volt-Pelletron. Seine Ketten sind mehr als 20 Meter lang und können sich schneller als 50 Kilometer pro Stunde bewegen.
Die Nuclear Structure Facility (NSF) am Daresbury Laboratory wurde in den 1970er Jahren vorgeschlagen, 1981 in Betrieb genommen und 1983 für Experimente geöffnet. Sie bestand aus einem Tandem-Van-de-Graaff-Generator, der routinemäßig mit 20 MV arbeitete und in einem markanten, 70 m hohen Gebäude untergebracht war. Während seiner Lebensdauer beschleunigte er 80 verschiedene Ionenstrahlen für experimentelle Zwecke, von Protonen bis hin zu Uran. Eine Besonderheit war die Fähigkeit, seltene isotopische und radioaktive Strahlen zu beschleunigen. Die vielleicht wichtigste Entdeckung, die mit der NSF gemacht wurde, war die der superdeformierten Kerne. Diese Kerne, die aus der Verschmelzung leichterer Elemente entstehen, rotieren sehr schnell. Das Muster der Gammastrahlen, die bei ihrer Verlangsamung ausgesendet werden, lieferte detaillierte Informationen über die innere Struktur des Kerns. Nach finanziellen Kürzungen wurde die NSF 1993 geschlossen.