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O conceito de um gerador electrostático em que a carga é mecanicamente transportada em pequenas quantidades para o interior de um eléctrodo de alta tensão originado com o conta-gotas de água Kelvin, inventado durante 1867 por William Thomson (Lord Kelvin), em que gotas de água carregadas caem num balde com a mesma carga de polaridade, adicionando à carga. Numa máquina deste tipo, a força gravitacional move as gotas contra o campo electrostático oposto do balde. O próprio Kelvin sugeriu primeiro a utilização de um cinto para transportar a carga em vez da água. A primeira máquina electrostática que utilizou uma correia sem fim para transportar a carga foi construída durante 1872 por Augusto Righi. Utilizou uma cinta de borracha india com anéis de arame ao longo do seu comprimento como porta-carga, que passou para um eléctrodo metálico esférico. A carga era aplicada à correia a partir do rolo inferior aterrado por indução electrostática, utilizando uma placa carregada. John Gray também inventou uma máquina de cinta cerca de 1890. Outra máquina de cinta mais complicada foi inventada durante 1903 por Juan Burboa Uma inspiração mais imediata para Van de Graaff foi um gerador W. F. G. Swann que se desenvolveu durante a década de 1920, no qual a carga era transportada para um eléctrodo através da queda de esferas de metal, regressando assim ao princípio do conta-gotas de água Kelvin.
A razão pela qual a carga extraída da correia se desloca para o exterior do eléctrodo de esfera, embora já tenha uma carga elevada da mesma polaridade, é explicada pela experiência do balde de gelo de Faraday.
O gerador Van de Graaff foi desenvolvido, a partir de 1929, pelo físico Robert J. Van de Graaff na Universidade de Princeton com uma bolsa, com a ajuda do colega Nicholas Burke. O primeiro modelo foi demonstrado durante o mês de Outubro de 1929. A primeira máquina utilizava uma lata normal, um pequeno motor, e uma fita de seda comprada numa loja de cinco cêntimos. Depois disso, dirigiu-se ao presidente do departamento de física solicitando 100 dólares para fazer uma versão melhorada. Conseguiu o dinheiro, com alguma dificuldade. Em 1931, podia relatar ter conseguido 1,5 milhões de volts, dizendo “A máquina é simples, barata e portátil. Uma tomada de lâmpada comum fornece a única energia necessária”. De acordo com um pedido de patente, tinha duas esferas de carga-acumulação de 60 cm de diâmetro montadas em colunas de vidro borosilicato com 180 cm de altura; o aparelho custou apenas $90 durante 1931.
Van de Graaff solicitou uma segunda patente durante Dezembro de 1931, que foi atribuída ao Massachusetts Institute of Technology em troca de uma parte do rendimento líquido; a patente foi mais tarde concedida.
Durante 1933, Van de Graaff construiu um modelo de 40 pés (12-m) nas instalações do MIT em Round Hill, cujo uso foi doado pelo Coronel Edward H. R. Green.
Um dos aceleradores de Van de Graaff utilizou duas cúpulas carregadas de tamanho suficiente para que cada uma das cúpulas tivesse laboratórios no interior – um para fornecer a fonte do feixe acelerado, e o outro para analisar a experiência real. A energia para o equipamento dentro das cúpulas provinha de geradores que fugiam da correia, e várias sessões chegaram a um final bastante horrível quando um pombo tentou voar entre as duas cúpulas, causando a sua descarga. (O acelerador foi colocado num hangar de aviões.)
Durante 1937, a empresa Westinghouse Electric construiu uma máquina de 65 pés (20 m), a Westinghouse Atom Smasher capaz de gerar 5 MeV em Forest Hills, Pennsylvania. Marcou o início da investigação nuclear para aplicações civis. Foi desactivada em 1958 e foi demolida em 2015.
Um desenvolvimento mais recente é o acelerador Van de Graaff tandem, contendo um ou mais geradores Van de Graaff, no qual os iões com carga negativa são acelerados através de uma diferença potencial antes de serem despojados de dois ou mais electrões, dentro de um terminal de alta voltagem, e acelerados novamente. Um exemplo de uma operação em três fases foi construída no Laboratório Nuclear de Oxford durante 1964 de um “injector” de 10 MV com uma extremidade e de 6 MV EN em tandem.
Até aos anos 70, até 14 milhões de volts podiam ser atingidos no terminal de um tandem que utilizava um tanque de gás hexafluoreto de enxofre de alta pressão (SF6) para evitar faíscas através do aprisionamento de electrões. Isto permitiu a geração de feixes de iões pesados de várias dezenas de megaelectronvolts, suficientes para estudar reacções nucleares directas de iões leves. O maior potencial sustentado por um acelerador Van de Graaff é de 25,5 MV, alcançado pelo tandem no Holifield Radioactive Ion Beam Facility no Oak Ridge National Laboratory.
Um desenvolvimento adicional é o pelletron, onde a correia de borracha ou tecido é substituída por uma cadeia de hastes condutoras curtas ligadas por elos isolantes, e os eléctrodos de ionização do ar são substituídos por um rolo aterrado e um eléctrodo de carga indutivo. A corrente pode ser operada a uma velocidade muito maior do que uma correia, e tanto a tensão como as correntes alcançáveis são muito maiores do que com um gerador Van de Graaff convencional. O 14 Acelerador de Íon Pesado UD da Universidade Nacional Australiana aloja um pelletron de 15 milhões de volts. As suas correntes têm mais de 20 metros de comprimento e podem percorrer mais de 50 quilómetros por hora (31 mph).
A Instalação de Estrutura Nuclear (NSF) no Laboratório Daresbury foi proposta durante a década de 1970, comissionada durante 1981, e aberta para experiências durante 1983. Consistia num gerador Van de Graaff em tandem, operando rotineiramente a 20 MV, alojado num edifício distinto com 70 m de altura. Durante a sua vida útil, acelerou 80 feixes de iões diferentes para uso experimental, desde prótons a urânio. Uma característica particular foi a capacidade de acelerar feixes isotópicos e radioactivos raros. Talvez a descoberta mais importante feita utilizando o NSF tenha sido a de núcleos super-deformados. Estes núcleos, quando formados a partir da fusão de elementos mais leves, rodam muito rapidamente. O padrão dos raios gama emitidos à medida que abrandam forneceu informação detalhada sobre a estrutura interna do núcleo. Na sequência de cortes financeiros, a NSF fechou em 1993.