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El concepto de generador electrostático en el que la carga es transportada mecánicamente en pequeñas cantidades al interior de un electrodo de alta tensión se originó con el cuentagotas Kelvin, inventado durante 1867 por William Thomson (Lord Kelvin), en el que gotas de agua cargadas caen en un cubo con la misma carga de polaridad, sumándose a la carga. En una máquina de este tipo, la fuerza gravitatoria mueve las gotas contra el campo electrostático opuesto del cubo. El propio Kelvin sugirió por primera vez utilizar una cinta para transportar la carga en lugar de agua. La primera máquina electrostática que utilizó una correa sin fin para transportar la carga fue construida en 1872 por Augusto Righi. Utilizaba una cinta de goma india con anillos de alambre a lo largo de su longitud como portadores de carga, que pasaban a un electrodo metálico esférico. La carga se aplicaba a la cinta desde el rodillo inferior conectado a tierra por inducción electrostática mediante una placa cargada. John Gray también inventó una máquina de correa hacia 1890. Otra máquina de correa más complicada fue inventada durante 1903 por Juan Burboa Una inspiración más inmediata para Van de Graaff fue un generador que W. F. G. Swann estaba desarrollando durante la década de 1920 en el que la carga era transportada a un electrodo mediante la caída de bolas de metal, volviendo así al principio del cuentagotas de Kelvin.
La razón por la que la carga extraída de la cinta se desplaza hacia el exterior del electrodo de la esfera, aunque ya tiene una carga alta de la misma polaridad, se explica por el experimento del cubo de hielo de Faraday.
El generador de Van de Graaff fue desarrollado, a partir de 1929, por el físico Robert J. Van de Graaff en la Universidad de Princeton con una beca, con ayuda de su colega Nicholas Burke. El primer modelo se demostró en octubre de 1929. La primera máquina utilizaba una lata normal, un pequeño motor y una cinta de seda comprada en una tienda de cinco céntimos. Después de eso, se dirigió al director del departamento de física solicitando 100 dólares para hacer una versión mejorada. Consiguió el dinero, con cierta dificultad. En 1931, pudo informar de que había conseguido 1,5 millones de voltios, diciendo: «La máquina es sencilla, barata y portátil. Un enchufe normal de lámpara proporciona la única energía necesaria». Según una solicitud de patente, contaba con dos esferas de acumulación de carga de 60 cm de diámetro montadas en columnas de vidrio de borosilicato de 180 cm de altura; el aparato costó sólo 90 dólares durante 1931.
Van de Graaff solicitó una segunda patente durante diciembre de 1931, que fue cedida al Instituto Tecnológico de Massachusetts a cambio de una participación en los ingresos netos; la patente fue concedida posteriormente.
Durante 1933, Van de Graaff construyó un modelo de 40 pies (12 m) en las instalaciones de Round Hill del MIT, cuyo uso fue donado por el coronel Edward H. R. Green.
Uno de los aceleradores de Van de Graaff utilizaba dos cúpulas cargadas de tamaño suficiente como para que cada una de las cúpulas tuviera laboratorios en su interior: uno para proporcionar la fuente del haz acelerado y el otro para analizar el experimento real. La energía para el equipo dentro de las cúpulas procedía de generadores que funcionaban con la cinta, y varias sesiones tuvieron un final bastante espantoso cuando una paloma intentó volar entre las dos cúpulas, provocando su descarga. (El acelerador se instaló en un hangar de aviones.)
Durante 1937, la compañía Westinghouse Electric construyó una máquina de 65 pies (20 m), el Westinghouse Atom Smasher, capaz de generar 5 MeV en Forest Hills, Pennsylvania. Marcó el inicio de la investigación nuclear para aplicaciones civiles. Se dio de baja en 1958 y fue demolido en 2015.
Un desarrollo más reciente es el acelerador Van de Graaff en tándem, que contiene uno o más generadores Van de Graaff, en el que los iones con carga negativa son acelerados a través de una diferencia de potencial antes de ser despojados de dos o más electrones, dentro de un terminal de alta tensión, y acelerados de nuevo. En el Laboratorio Nuclear de Oxford se construyó en 1964 un ejemplo de operación en tres etapas de un «inyector» de 10 MV y un tándem EN de 6 MV.
En la década de 1970, se podían alcanzar hasta 14 millones de voltios en el terminal de un tándem que utilizaba un tanque de gas de hexafluoruro de azufre (SF6) a alta presión para evitar las chispas al atrapar los electrones. Esto permitió generar haces de iones pesados de varias decenas de megaelectronvoltios, suficientes para estudiar reacciones nucleares directas de iones ligeros. El mayor potencial sostenido por un acelerador Van de Graaff es de 25,5 MV, alcanzado por el tándem de la instalación de haces de iones radiactivos de Holifield, en el Laboratorio Nacional de Oak Ridge.
Un desarrollo posterior es el pelletrón, en el que el cinturón de goma o tela se sustituye por una cadena de varillas cortas conductoras conectadas por eslabones aislantes, y los electrodos ionizadores de aire se sustituyen por un rodillo conectado a tierra y un electrodo de carga inductiva. La cadena puede funcionar a una velocidad mucho mayor que la de una correa, y tanto el voltaje como las corrientes alcanzables son mucho mayores que con un generador Van de Graaff convencional. El Acelerador de Iones Pesados 14 UD de la Universidad Nacional de Australia alberga un pelletrón de 15 millones de voltios. Sus cadenas tienen más de 20 metros de longitud y pueden viajar a más de 50 kilómetros por hora.
La Instalación de Estructura Nuclear (NSF) del Laboratorio de Daresbury se propuso durante la década de 1970, se puso en marcha durante 1981 y se abrió para experimentos durante 1983. Consistía en un generador Van de Graaff en tándem que funcionaba rutinariamente a 20 MV, alojado en un edificio distintivo de 70 m de altura. Durante su vida útil, aceleró 80 haces de iones diferentes para uso experimental, desde protones hasta uranio. Una característica particular era la capacidad de acelerar haces isotópicos y radiactivos raros. Quizás el descubrimiento más importante realizado con el NSF fue el de los núcleos superdeformados. Estos núcleos, al formarse a partir de la fusión de elementos más ligeros, giran muy rápidamente. El patrón de los rayos gamma emitidos a medida que se ralentizan proporcionó información detallada sobre la estructura interna del núcleo. Tras los recortes financieros, la NSF cerró en 1993.